6. Dynamik des Ladungstransfers bei der streifenden Streuung von Cs-Ionen und –Atomen an Cu(111)
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In diesem Abschnitt werden Untersuchungen zu kinematischen Effekten bei der streifenden Streuung im System Cs-Cu(111) vorgestellt. Dies sind

  • Kinematisch induzierter resonanter Ladungstransfer
  • Kinematisch induzierte Auger-Ionisation.

Die Studien im System Cs-Cu(111) setzen umfangreiche Untersuchungen zur kinematisch induzierten Formierung negativer Ionen reaktiver Gase (H, O, ...) und Neutralisation von Alkali-Ionen (Li, Na, ...) an Metalloberflächen fort (H. Winter, Phys. Rep. 367 (2002) 387 ; C. Auth, Doktorarbeit, Humboldt-Universität zu Berlin, 1996 ; T. Hecht, Doktorarbeit, Humboldt-Universität zu Berlin, 2000). Dabei ist insbesondere der Einfluss der projizierten L-Bandlücke von Cu(111) von Interesse (T. Hecht et al., Phys. Rev. Lett. 84 (2000) 2517). Die vorgestellten Arbeiten sind komplementär zu aktuellen zeitaufgelösten 2-Photon-Photoemissions-Messungen im Rahmen derer eine Lebensdauer von 15—50 fs eines neutralen Cäsium-Adsorbatzustands an Cu(111) bestimmt wurde (M. Bauer et al., Phys. Rev. B 60 (1999) 5016 ; S. Ogawa et al., Phys. Rev. Lett. 82 (1999) 1931 ; H. Petek et al., Science 288 (2000) 1402). Der resonante Ladungstransfer ist im Vergleich zum Fall einer Jellium-Metall-Oberfläche damit um mehr als eine Größenordnung unterdrückt (A.G. Borisov et al., Phys. Rev. Lett. 86 (2001) 488). Es werden Messungen des Anteils neutraler Cs-Atome als Funktion der Geschwindigkeit, d.h. zur kinematisch induzierten Cs0-Resonanz, untersucht. Diese Messungen zeigen den bisher stärksten in Ionenstreuexperimenten beobachteten Effekt der projizierten L-Bandlücke auf den resonanten Ladungstransfer. Insbesondere kommt dem Elektroneneinfang aus dem 2D-Oberflächenzustands-Kontinuum eine wichtige Bedeutung zu. Des weiteren werden Messungen zur kinematisch induzierten Auger-Ionisation im System Cs-Cu(111) studiert.


6.1. Kinematisch induzierter Ladungstransfer

6.1.1. Kinematisch induzierter resonanter Ladungstransfer - „Modell der verschobenen Fermi-Kugel“

 

Abb. 6-1: „Modell der verschobenen Fermi-Kugel“. Grafische Darstellung der Resonanzbedingung für den Fall ka* ≥ kf sowie der finalen Population des atomaren Niveaus.


Das „Modell der verschobenen Fermi-Kugel“ behandelt den Einfluss der Parallelgeschwindigkeit auf den resonanten Ladungstransfer. Das Modell basiert auf der Tatsache, dass die besetzten Festkörperzustände eines freien Elektronengases im Ruhesystem des mit v|| gegenüber der Oberfläche bewegten Projektils, im Impulsraum eine um Q = -v|| verschobene Fermi-Kugel bilden. Festkörper-Zustände, die sich in Resonanz mit einem Projektilzustand der Energie Ea* (i.a. gegenüber Ea durch Bildladungs-Wechselwirkung um typischerweise 1-2 eV verschoben) befinden, liegen auf der Oberfläche einer Kugel mit dem Radius ka* = , wobei U die Energie des Bandbodens bezeichnet. Die Bindungsenergie des atomaren Niveaus wird dadurch ebenso wie die Energieeigenwerte der Festkörper-Zustände auf den Bandboden bezogen.

Abb. 6-1 illustriert das „Modell der verschobenen Fermi-Kugel“. Es sind die Fälle ka* ≥ kf und ka* ≤ kf zu unterscheiden. Im Fall Cs-Cu(111) liegt aufgrund |Ea(Cs6s)| = 3,89 eV < 5,0 eV = W (W: Austrittsarbeit) der dargestellte Fall ka* ≥ kf vor, und es wird eine Resonanzstruktur des Cs0-Anteils als Funktion der Parallelgeschwindigkeit v|| erwartet. Außerhalb dieses Bereiches sollten nach der Streuung keine Cs0-Atome auftreten, da das atomare Niveau nicht in Resonanz mit besetzten Festkörperzuständen ist.

Im Fall Cs-Cu(111) kommt dem Elektronen-Einfang aus dem 2D-Oberflächenzustandskontinuum eine besondere Bedeutung zu. Aufgrund der kleinen Fermi-Energie des Oberflächenzustands-Kontinuums von 0,38 eV besitzt die entsprechende Fermi-Scheibe einen deutlich kleineren Duchmesser 2kf(2D) = 0,34 a.u. als die Fermi-Kugel des 3D-Kontinuums 2kf(3D) = 1,4 a.u. . Die entspechenden Verhältnisse im Impulsraum sind in Abb. 6-2 verdeutlicht: Für die Wechselwirkung mit dem 2D-Oberflächenzustands-Kontinuum (links, rot) erhält man eine deutlich schmalere Resonanz-Struktur als im Fall des 3D-Kontinuums (rechts, blau).

Das hier vorgestellte Konzept der „verschobenen Fermi-Kugel“ ist in Hinblick auf eine realistische Beschreibung um entsprechende Übergangswahrscheinlichkeiten zu erweitern.


Abb. 6-2: Vergleich des Wechselwirkung des Cs(6s)-Niveaus mit dem 2D-Oberflächenzustands-Kontinuum (links, rot) und dem 3D-Festkörper-Kontinuum (rechts, blau) im „Modell der verschobenen Fermi-Kugel“. Im Fall des 2D-Kontinuums ist die zu erwartende Resonanz-Struktur deutlich schmaler als im Fall des 3D-Kontinuums.

 

6.1.2. Kinematisch induzierte Auger-Ionisation

 

Abb. 6-3: Schematisches Energiediagramm zur Illustration des Effektes der kinematisch induzierten Auger-Ionisation an der Schwelle. Das Leitungsbandelektron e2 geht von einem besetzten Leitungsband-Zustand in einen unbesetzten Leitungsband-Zustand über, die dabei auftretende Energiedifferenz ∆E2 wird zur Anregung eines atomaren Elektrons e1 in einen unbesetzten Metallzustand verwendet.


Im Ruhesystem eines gegenüber der Oberfläche mit v = v|| bewegten Projektils erscheint die Fermi-Kugel besetzter Festkörper-Zustände im Impulsraum verschoben. Die Fermi-Verteilungsfunktion f(E) Gallilei-transformiert sich in eine sog. „Doppler-Fermi-Dirac-Verteilungsfunktion“ fv||(E), deren Fermi-Kante in einem Bereich ½(v-vF)2 ≤ E ≤ ½(v+vF)2 „aufgeweicht“ ist.

Durch diesen kinematischen Effekt ergeben sich Möglichkeiten des Elektronentransfers, die bei niedrigen Projektilenergien energetisch verboten sind: Bei der kinematisch induzierten Auger-Ionisation geht ein Metall-Elektron von einem besetzten Metallzustand höherer Energie in einen unbesetzten Metallzustand niedrigerer Energie über. Die dabei frei werdende Energie wird zur Anregung eines atomaren Elektrons in einen unbesetzten Festkörper-Zustand verwendet (Abb. 6-3). Aus Energiebetrachtungen ergeben sich folgende Schwellengeschwindigkeiten vth der kinematischen Auger-Ionisation (R. Zimny und Z.L. Miskovic, Nucl. Instr. and Meth. In Phys. Res. B 58 (1991) 387):

die für die einfache Ionisation von Edelgasatomen typischerweise im Bereich von vth ~ 0,2—0,3 a.u. liegen.


6.2. Experimentelle Ergebnisse

 

Abb. 6-4: Messmethode zur Aufnahme von Ladungsverteilungen. Nach Passieren einer Blende (im Maximum der Streuverteilung platziert) wird der gestreute Strahl in einem elektrischen Feld nach Ladungszuständen getrennt. Die entstehende Ladungsverteilung wird mit einem Channeltron-Detektor abgefahren.

 

Abb. 6-5: Normierter Neutralanteil als Funktion der Geschwindigkeit nach Streuung von Csq+-Ionen an Cu(111) mit Φein = 0,78°. Die Symbole zeigen den Ladungszustand der einlaufenden Projektile (A.G. Borisov et al., Phys. Rev. A 68 (2003) 012901).

 

Abb. 6-6: Normierter Neutralanteil als Funktion der Projektilgeschwindigkeit nach Streuung von Csq+-Ionen an Cu(111) mit Φein = 0,78°. Schwarze Kreise: Messwerte. Violette Kurve mit braunen Kreisen: Rechnung für das 3D-Kontinuum (Jellium). Dünne durchgezogene schwarze Kurve: Rechnung für das 2D-Oberflächenzustands-Kontinuum. Gestrichelte schwarze Kurve: Rechnung für das 2D-Kontinuum mit Vopt = 0,15 eV. Durchgezogene rote Kurve: Rechnung für das 2D-Kontinuum mit Vopt = 0,25 eV. Punkt-gestrichelte blaue Kurve: Beitrag der 6s-Zustände bei Vopt = 0,25 eV. Punkt-Punkt-gestrichelte grüne Kurve: Beitrag der 6p-Zustände bei Vopt = 0,25 eV (A.G. Borisov et al., Phys. Rev. A 68 (2003) 012901).

 

Abb. 6-7: Anzahl der Impulse als Funktion der Position des Channeltron-Detektors nach Streuung von 1,58 MeV Cs17+ an Cu(111) unter Φein = 0,78°. Die Trennung nach Ladungszuständen erfolgt nach Durchtritt durch eine Blende in einem elektrischen Feld (S. Wethekam et al., Phys. Lett. A 316 (2003) 324)

 

Abb. 6-8: Ladungsanteile als Funktion der Projektilgeschwindigkeit nach Streuung von Csq+ Ionen an Cu(111) unter Φein = 0,78° (S. Wethekam et al., Phys. Lett A 316 (2003) 324)

Zunächst wurde die kinematisch induzierte Resonanz-Neutralisation von Cs-Ionen bei streifender Streuung an Cu(111) untersucht, wobei der verfügbare Beschleuniger durch Betrieb mit hochgeladenen Csq+-Ionen (q ≤ 17) die Anforderungen für ein Durchstimmen der Projektilenergie/-geschwindigkeit über die kinematische Resonanz erfüllt. Das Messverfahren ist in Abb. 6-4 erläutert. In Abb. 6-5 sind die Neutralanteile als Funktion der Geschwindigkeit dargestellt, wobei sich Gleichgewichtsladungszustände unabhängig vom einlaufenden Ladungszustand ausbilden. Die Messwerte werden in Abb. 6-6 mit theoretischen Rechnungen von Dr. A.G. Borisov (Orsay, Frankreich) (A.G. Borisov et al., Phys. Rev. A 68 (2003) 012901) verglichen. Die Kurven repräsentieren die diversen Ansätze der theoretischen Beschreibung des resonanten Transfers zwischen Projektil und 2D Oberflächenzustands-Kontinuum. Resultate dieser Studie sind:

  1. ein Anstieg des Neutralanteils um einen Faktor 10 gegenüber einem "jellium"-Metall,
  2. ein ausgeprägter Beitrag des angeregten 6p-Zustands und
  3. die Erhöhung von Elektronenverlustraten durch Elektron-Elektron-Streuung.

Details sind der Publikation mit unserem französischen Partner (Dr. A.G. Borisov, theoretische Beschreibung durch die Wave-Packet-Propagation (WPP)-Methode [A.G. Borisov et al., Phys. Rev. B 59 (1999) 10935 ; A.G. Borisov et al., Surf. Sci. 430 (1999) 165 ; A.G. Borisov et al., Phys. Rev. B 65 (2002) 235434]) zu entnehmen:

 A.G. Borisov, A. Mertens, S. Wethekam, and H. Winter, Phys. Rev. A68 (2003) 012901.

Durch die hohen Projektilenergien bei den o. g. Studien kamen im Eingangskanal hochgeladene Ionen zum Einsatz. Auch im Ausgangskanal ergibt sich ein reichhaltiges Ladungsspektrum, das im Rahmen unserer Experimente im Detail untersucht wurde. Eine typische Ladungsverteilung für die Streuung von 1,58 MeV Cs17+ an Cu(111) unter Φein = 0,78° ist in Abb. 6-7 gezeigt. Man erkennt das Auftreten von Ladungszuständen bis zu Cs6+ nach der Streuung. Abb. 6-8 zeigt entsprechende Ladungsanteile als Funktion der Projektilgeschwindigkeit. Durch die spezifischen Eigenschaften der Resonanz-Ionisation dominiert im gesamten untersuchten Geschwindigkeitsbereich (v ≤ 0.8 a.u.) der einfach positive Ladungszustand (Cs+). Während die Abhängigkeit des Cs0-Anteils durch die oben geschilderte Wechselwirkungsdynamik erklärt werden kann, interpretieren wir die Präsenz der höheren Ladungszustände im gestreuten Strahl mit einer kinematisch induzierten Auger-Ionisation der Projektile. Eine Publikation zu diesem Thema ist bei Physics Letters erschienen:

 S. Wethekam, A. Mertens, and H. Winter, Phys. Lett. A316 (2003) 324.

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