4. Dynamik der Auger-Neutralisation von Edelgas-Ionen und Energieverschiebung des Grundzustands von Edelgas-Atomen vor Metall-Oberflächen
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Aufbauend auf unseren Arbeiten [1 - 3] wird die Thematik der Auger-Neutralisation (AN) von Edelgas-Ionen an Metalloberflächen aktuell durch Messungen an Al-Oberflächen vertieft.

 Vortrag auf der Frühjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft in Frankfurt 2006 (pdf)

 

4.1 Motivation und Fragestellungen

In den vorangegangen Arbeiten konnte durch die Beobachtung eines kleinen Teils den Streuprozeß mit der Metalloberfläche in ihrem ursprünglichen Ladungszustand überlebenden He+-Ionen [1, 2] und die damit direkte Vermessung der Neutralisationsraten eine langjährige Diskrepanz zwischen experimentell ermittelten und theoretischen AN-Raten zugunsten der theoretischen Raten beseitigt werden (Zur Diskussion dieser Thematik siehe: [1, 2, 4 - 7] und  Dynamik der Auger-Neutralisation von He+-Ionen bei der Wechselwirkung mit Metall-Oberflächen). Ursprünglich experimentell abgeleitete AN-Raten waren um mehrere Größenordnungen zu hoch und wurden auf eine nicht angemessene Beschreibung der Experimente durch atomare Niveauverschiebungen mittels klassischer Bildladungs-Wechselwirkung zurückgeführt, wobei der experimentelle Nachweis einer reduzierten Niveauverschiebung und ein bisherige Messungen einschließendes konsistentes Szenario der AN an Metalloberflächen zu Beginn des Projektes noch ausstand. Ein weiterer interessanter Aspekt der AN wurde von Bandurin et al. [8] durch Messung von überlebenden He+-Ionen an verschieden orientierten Silber-Oberflächen eingebracht. Die um eine Größenordnung unterschiedlichen Anteile überlebender Projektile konnten auf eine Verschiebung der Referenzebene der AN-Raten zurückgeführt werden. Es zeigt sich, daß die AN-Raten im Wesentlichen dem Verlauf der Elektronendichte folgen und somit die Jellium-Kante als Referenzebene dient. Die bisherigen Untersuchungen zur AN wurden an Oberflächen mit relativ komplexer elektronischer Struktur (d-Bänder, projizierte Bandlücken) durchgeführt, wodurch ein Vergleich zur Theorie erschwert wird.

Zur Aufklärung des Wechselwirkungs-Szenarios der AN an Metalloberflächen werden deshalb in diesem Projekt umfangreiche Studien zur streifenden Streuung [12] von He-, Ne-, Ar- und Kr- Ionen und Atomen an atomar ebenen Al(111)-, Al(100)- und Al(110)-Oberflächen durchgeführt, in denen Ladungs- und Winkelverteilungen reflektierter Projektile mit einem ortsauflösenden Microchannelplate-Detektor aufgenommen werden. Das System He-Al gilt als Modellsystem zum Studium der AN [9 - 11]. Dabei stehen folgende Fragestellungen im Vordergrund:

  • Vermessung der Anteile überlebender Ionen, Ableitung der Neutralisations-Raten für He, Ne, Ar und Kr als Funktion des Abstands zur Oberfläche für Al(111), Al(100) und Al(110) (siehe  Punkt 4.2 und  Punkt 4.4).

  • Hochaufgelöste (Auflösung ~ 0.01°) Aufnahme von Winkelverteilungen gestreuter He, Ne und Ar Atome und Ionen, Ableitung der Niveauverschiebung des Grundzustands der Atome als Funktion des Abstands zu den Al-Oberflächen (siehe  Punkt 4.3 und  Punkt 4.4).

  • Vergleich der Ergebnisse mit theoretischen Vorhersagen [5, 9 - 11, 13, u.a.] (siehe  Punkt 4.4).

  • Untersuchung, ob die Vermessung kleiner Anteile überlebender Ionen die Ableitung von AN-Raten erlaubt und inwiefern die Daten von anderen Prozessen (z.B. temporäre Besetzung angeregter Niveaus und damit Blockierung der AN) beeinflußt werden (siehe  Punkt 4.5).

 

4.2 Anteile überlebender Ionen

In Abb. 4-1 sind Anteile von den Streuprozeß in ihrem Ladungszustand überlebenden He+-Projektilen für die Streuung an Al(111) als Funktion der einlaufenden Senkrechtenergie gezeigt. Mit der Senkrechtenergie werden die Trajektorien variiert und die Neutralisationsrate kann im Rahmen von Trajektorensimulationen durch Integration einer Ratengleichung abgeleitet werden. Der konkurrierende Prozeß der Reionisation wurde durch Messungen mit einlaufenden neutralen Projektilen kontrolliert, wobei sich unter den erreichten Streubedingungen deutlich geringere He+-Anteile ergeben und somit ein Einfluß der Reionisation auf die gemessenen Anteile überlebender Projektile ausgeschlossen bzw. die Daten entsprechend korrigiert werden können.


Abb. 4-1

 

Auch für die Streuung von Ne+-Ionen an Al(111) werden Anteile überlebender Ionen beobachtet (Abb. 4-2). Auch hier fand eine Kontrolle der Reionisation wie oben beschreiben statt.


Abb. 4-2

 

Im Gegensatz zu den Messungen mit He+ und Ne+ werden für die Streuung von Ar+-Ionen an Al(111) keine überlebenden Ionen gefunden. Entsprechende obere Schranken für den Ar+-Anteil im gestreuten Strahl sind in Abb. 4-3 dargestellt. Da der Grundzustand von Ar in Resonanz mit dem Boden des Leitungsbandes ist, ist eine effektive Resonanz-Neutralisation zu erwarten, wobei möglicherweise auch hier aufgrund der hohen Tunnelbarriere meßbare Anteile überlebender Ionen auftreten können.

Abb. 4-3

 

4.3 Winkelverteilungen gestreuter Projektile

Durch Messung der Verschiebung der Winkelverteilungen für einlaufende neutrale und geladene Projektile kann der mittlere Gewinn an Senkrechtenergie der Ionen bzw. die Verschiebung der Grundzustandsenergie (level shift) am effektiven Abstand der Neutralisation ermittelt werden. Bei Erhöhung der einlaufenden Senkrechtenergie neutralisieren die Ionen näher an der Oberfläche. Werden zugleich Anteile überlebender Projektile und damit die Neutralisationsraten gemessen, so läßt sich dieser Abstand gezielt einstellen. Entsprechende detaillierte Erläuterungen können den Publikationen [1, 2, 5, 9, 14] entnommen werden. Die hier vorgestellten Experimente wurden in [5] vorgeschlagen.

Abb. 4-4

 

Abb. 4-4 zeigt den mittleren Senkrechtenergiegewinn als Funktion der einlaufenden Senkrechtenergie für die Streuung von He an Al(111). Dank der hohen Winkelauflösung des Experiments von ~ 0.01° können selbst relative Verschiebungen von Winkelverteilungen gestreuter Projektile von ~ 1% des Einfallswinkels definiert vermessen werden. Entgegen der klassischen Erwartung (klassische Bildladungswechselwirkung) zeigt sich ein Abfall der Grundzustandsenergie von He bei Annäherung an die Al-Oberfläche wobei sogar negative Werte erreicht werden. Dies bedeutet, daß die Bindungsenergie des He-Atoms vor der Oberfläche gegenüber dem freien Atom erhöht ist und weist auf eine ausgeprägte chemische Wechselwirkung von He-Atomen mit Al-Oberflächen hin. Dieses Verhalten wird von aktuellen theoretischen Rechnungen vorhergesagt, wurde bisher allerdings nicht experimentell nachgewiesen. Es wird auf eine Hybridisierung der He-Orbitale mit dem Al-Leitungsband zurückgeführt [5, 9, 11, 15].

 

4.4 Ableitung von AN-Rate und Grundzustandsenergie-Verschiebung

Aus den gemessenen Anteilen überlebender Projektile und den Verschiebungen der Winkelverteilungen können die Neutralisationsrate und die Verschiebung der Grundzustandsenergie (level-shift) als Funktion des Abstands zur Oberfläche bestimmt werden. Hierzu wird zunächst das He0-Al Wechselwirkungspotential mittels Analyse von Daten zur Regenbogenstreuung entlang niedrigindizierter Richtungen bestimmt ([16]). Nach Festlegung des He0-Al Wechselwirkungspotentials sind AN-Rate und Grundzustandsenergie durch Lösung der entsprechenden Fredholmschen Integralgleichungen 1. Art in einer Fitprozedur ohne weitere freie Parameter bestimmt. (Da die Daten nicht-monotone Abhängigkeiten zeigen, können entsprechende Lösungsformeln nicht angewandt werden.) Für Details wird auf eine Publikation [14] verwiesen.

Abb. 4-5

Abb. 4-6

Abb. 4-7

Abb. 4-8

 

Die Daten für das System He-Al(111) werden durch den Fit gut beschrieben (Abb. 4-5, Abb. 4-6). Die Ergebnisse bzgl. der AN-Rate und der Niveauverschiebung sind in Abb. 4-7 und Abb. 4-8 gezeigt und mit theoretischen Rechnungen verglichen. Für die AN-Rate ergibt sich eine gute Übereinstimmung mit Werten für das Volumen von Alducin et al. [13]. Des Weiteren entspricht die experimentell abgeleitete Abstandsabhängigkeit aktuellen theoretischen Ergebnissen von Valdes et al. [11]. Bzgl. der Grundzustandsenergie-Verschiebung ergibt sich ebenfalls eine relativ gute Übereinstimmung mit [11]. Diese Arbeiten wurden bei Surface Science Letters publiziert: S. Wethekam and H. Winter, Surf. Sci. Lett. 596 (2005) L319.

Abb. 4-9

Abb. 4-10

Abb. 4-11

 

Die Anpassung an die Daten für Ne und Ar sind in Abb. 4-9 und Abb. 4-10 gezeigt. Die AN-Rate für Ne+-Al(111) ist in Abb. 4-11 dargestellt. Theoretische Rechnungen für dieses System liegen aufgrund der komplexen elektronischen Struktur nicht vor. Deshalb wird die AN-Rate mit Rechnungen für die Neutralisation von He+ von Cazalilla et al. [10] verglichen, wobei sich eine gute Übereinstimmung ergibt. Die Daten zeigen weiterhin, daß die Neutralisationsrate für Ar+ mindestens um einen Faktor 2 größer als für Ne+ ist. Eine Publikation zu diesem Thema ist bei Nucl. Instr. And Methods in Phys. Res. B erschienen:  S. Wethekam, G. Adamov, and H. Winter, Nucl. Instr. Meth. B 230 (2005) 305.

 

4.5 Isotopeneffekt bei der Neutralisation von He+-Ionen an Al(100)

Bei der Neutralisation von 3He+-, 4He+-, 3He2+- und 4He2+-Ionen an Al(100) werden ausgeprägte Isotopeneffekte in den Ladungsverteilungen beobachtet, welche auf unterschiedliche Zeitskalen für den Neutralisationsprozeß zurückgeführt werden können. So ergeben sich bei gleicher einlaufender Senkrechtenergie (trotz identischer Trajektorien!) für 3He+ um etwa eine Größenordnung höhere Anteile überlebender Ionen als für 4He+ (Siehe Abb. 4-12). Dies ist eine Konsequenz der für 3He+ gegenüber 4He+ um einen Faktor (3/4)1/2 = 0.866 reduzierten Wechselwirkungszeit.

Die Möglichkeit der Transformation der Wechselwirkungszeit bei sonst identischen Bedingungen erlaubt die Unterscheidung von einfachen (direkten) und komplexeren (mehrstufigen oder auch parallel ablaufenden) Neutralisationsprozessen. Für die Neutralisation von He+ an Al-Oberflächen wird eine signifikante resonante Population von angeregten Zuständen und damit eine teilweise Blockierung des Neutralisationsprozesses theoretisch vorhergesagt [17], wobei andere theoretische Arbeiten entsprechende Effekte ausschließen [9]. Dabei ist anzumerken, daß die Energieverschiebung der angeregten Zustände bei Annäherung an die Oberfläche für fundierte Vorhersagen nicht hinreichend genau bekannt ist. In einem solchen Szenario würden die AN-Raten nicht direkt aus den gemessenen Anteilen überlebender Projektile abgeleitet werden können. Beide Szenarien verhalten sich jedoch unterschiedlich gegenüber Transformationen der Wechselwirkungszeit und eine Beeinflussung der Anteile überlebender He+-Ionen durch eine temporäre Population angeregter Niveaus sowie weitere mögliche komplexe Neutralisationssequenzen können anhand der Daten zum Isotopeneffekt ausgeschlossen werden. Die Neutralisation von He+-Ionen erfolgt also in einem direkten AN-Prozess und kann mit einer AN-Rate beschrieben werden. Für eine detaillierte Analyse wird auf eine Publikation bei Physical Review Letters verwiesen:  S. Wethekam and H. Winter, Phys. Rev. Lett. 96 (2006) 207601.

Ein ähnlicher Isotopeneffekt wird für die Neutralisation von 3He2+- und 4He2+-Ionen beobachtet, wobei die Daten wie erwartet die Existenz eines komplexeren Neutralisationsszenarios demonstrieren.


Abb. 4-12

 

Referenzen:

[1]  S. Wethekam, A. Mertens, and H. Winter, Phys. Rev. Lett. 90 (2003) 037602

[2]  S. Wethekam, A. Mertens, and H. Winter, Nucl. Instr. and Methods in Phys. Res. B 212 (2003) 308

[3]  S. Wethekam, A. Mertens, and H. Winter, Nucl. Instr. Meth. and Methods in Phys. Res. B 203 (2003) 57

[4] B. van Someren, P.A. Zeijlmans van Emmichoven, and A. Niehaus, Phys. Rev. A 61 (2000) 022902

[5] W. More et al., Phys. Rev. B 58 , 7385 (1998). N.P. Wang et al., Phys. Rev. A 64 (2001) 012901

[6] J.C. Lancaster et al., Phys. Rev. B 67 (2003) 115413

[7] R.C. Monreal et al., J. Phys.: Condens Matter 15 (2003) 1165

[8] Yu. Bandurin et al., Phys. Rev. Lett. 92 (2004) 017601

[9] R.C. Monreal and F. Flores, Adv. Quantum Chem. 45 (2004) 175

[10] M.A. Cazalilla et al., Phys. Rev. B 58 (1998) 13991

[11] D. Valdes et al., Phys. Rev. B 71 (2005) 245417

[12]  H. Winter, Physics Reports 367 (2002) 387

[13] M. Alducin et al, Phys. Rev. A 70 , 012901 (2004) ; J. Electr. Spec. Rel. Phen. 137 (2004) 401

[14] S. Wethekam and H. Winter, Surf. Sci. Lett. 596 (2005) L319

[15] S.A. Deutscher et al., Phys. Rev. A 55 (1997) 466

[16]  A. Schüller et al., Phys. Rev. A69 (2004) 050901

[17] S. Jequier et al., Surf. Sci. 570 (2004) 189

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