5. Dynamik der Ionisation von Rydberg-Atomen an Metalloberflächen
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In Zusammenarbeit mit H.R. Dunham, J.C. Lancaster und F.B. Dunning von der Rice University, Houston, TX (USA) wurden Arbeiten zur Ionisation von Rydberg-Atomen vor Gold-Oberflächen durchgeführt. Im Rahmen dieser Arbeiten gelang erstmalig eine definierte Messung der Ionisationsrate mit Abstandsabhängigkeit von Rydberg-Atomen vor einer Metalloberfläche.

 

5.1 Motivation

Aufgrund ihrer Größe und geringen Bindungsenergie ist die Struktur von Rydberg-Atomen vor Metalloberflächen massiv gestört, weshalb das Studium entsprechender Systeme für das Verständnis der Wechselwirkung von Atomen und Ionen mit Oberflächen von großer Bedeutung ist. Da die interessanten Prozesse bei großen Abständen zur Oberfläche von einigen 100 Å stattfinden, sind die Wechselwirkungspotentiale exakt bekannt, wodurch theoretische Modelle fundiert getestet werden können, weil nur hinreichend genau bekannte Parameter in die Rechnungen einfließen. Die Bewegung des angeregten Elektrons wird durch die Bildladungswechselwirkung beeinflußt. Es bilden sich Stark-ähnliche Zustände in komplexen Mannigfaltigkeiten, die in Richtung der Oberfläche oder in Richtung Vakuum orientiert sein können und deshalb um Größenordnungen unterschiedliche Ionisationsraten aufweisen. Des Weiteren treten vermiedene Kreuzungen zwischen diesen Zuständen auf, die je nachdem ob sie adiabatisch oder diabatisch durchlaufen werden, ein Oszillieren der Übergangsraten oder auch eine Mischung von Oberflächen-orientierten (hohe Raten) und Vakuum-orientierten Zuständen (geringe Raten) zur Folge haben können. Details zur Wechselwirkung von Rydberg-Atomen mit Oberflächen finden sich in der Literatur [1 – 8].

 

5.2 Ionisationsraten von Xe(n=17) und Xe(n=20) Rydberg-Atomen vor einer Au(111)-Oberfläche

Im Experiment werden Xe(3P0)-Atome aus einer Gasentladung mit thermischen Energien unter einem streifenden Einfallswinkel von 4° auf eine atomar ebene Au(111)-Oberfläche geschossen. Kurz vor der Oberfläche werden die Atome in einem schwachen elektrischen Feld mit einem Laser in ausgewählte m = 0 Stark-Zustände angeregt. Die an der Oberfläche erzeugten Ionen werden durch ein elektrisches DC-Feld abgesaugt und mit einem Channeltron-Detektor nachgewiesen. Nur wenn die Bildladungsanziehung der Ionen zur Oberfläche am Abstand der Ionisation durch das externe elektrische Feld überkompensiert wird, werden Ionen im Detektor nachgewiesen. Details zum experimentellen Aufbau sind in [2, 6, 7] erläutert.

 

Abb. 5-1

 

Abb. 5-1(a) zeigt den auf die Anzahl einfallender Rydberg-Atome normierte Ionenstrom als Funktion des externen elektrischen Feldes für Xe(n=20) vor einer Au(111)-Oberfläche und einen Fit der Daten mittels einer mit dem Abstand exponentiell abfallenden Ionisationsrate. Diese ist in Abb. 5-1(b) mit den entsprechenden Meßunsicherheiten gezeigt, wobei die Details der Auswertung und die Ergebnisse für Xe(n=17) in [6] diskutiert werden.

Es zeigt sich, daß die experimentell abgeleiteten wahrscheinlichsten Abstände der Ionisation mit 3.4 n2 skalieren () (Einsatz Abb. 5-1), in guter Übereinstimmung mit dem klassischen over-barrier Modell (3.0 n2) und Rechnungen für Rydbergzustände des Wasserstoffs (o) [4]. Die experimentellen Zerfallslängen sind allerdings um eine Größenordnung größer als theoretische Vorhersagen [4, 1]. Die experimentellen Daten können nur erklärt werden, wenn bei der Annäherung des Rydberg-Atoms an die Oberfläche eine ausgeprägte Mischung von Oberflächen- und Vakuum-orientierten Stark-Zuständen in vermiedenen Kreuzungen auftritt. Eine solche Besetzung größerer Bereiche der Stark-Mannigfaltigkeit bei Annäherung von Rydberg-Atomen an Metalloberflächen wird theoretisch vorhergesagt [5, 7, 8] und die experimentellen Raten sind in guter Übereinstimmung mit der Theorie. Die Ergebnisse wurden in Physical Review A publiziert:  S. Wethekam, H. R. Dunham, J. C. Lancaster, and F. B. Dunning, Phys. Rev. A 73 (2006) 032903.

Referenzen:

[1] P. Nordlander et al., Phys. Rev. B 53 (1996) 8083

[2] S.B. Hill et al. , Phys. Rev. Lett. 85 (2000) 5444

[3] G.R. Lloyd et al., Phys. Rev. Lett. 95 (2005) 133202

[4] N.N. Nedeljkovic et al, Phys. Rev. A 72 (2005) 032901

[5] J. Sjakste et al., Phys. Rev. A 73 (2006) 042903

[6]  S. Wethekam et al., Phys. Rev. A 73 (2006) 032903

[7] F.B. Dunning et al., Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 203 (2003) 69

[8] C. Oubre et al., J. Phys. Chem. B 106 (2002) 8338

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