Streifende Streuung schneller Ionen/Atome an Oberflächen
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1. Detaillierte Untersuchung der Trajektorien bei streifender Ionen-Oberflächen-Streuung

2. Energieverluste schneller Ionen bei der Streuung an Metall-Oberflächen

3. Energieverluste schneller Ionen bei der Streuung an Isolator-Oberflächen (LiF)

4. Emission von Elektronen bei streifender Ionenstreuung an LiF(001)

5. Ladungstransfer bei der streifenden Streuung an Isolatoren

6. Resonante kohärente Anregung (RCE) von H-Atomen bei der streifenden Streuung an LiF(001)

7. Ladungsaustausch bei streifender Streuung an Metall-Oberflächen

8. Einfluss der realistischen elektronischen Bandstruktur des Targets auf den resonanten Ladungstransfer vor Oberflächen

1. Detaillierte Untersuchung der Trajektorien bei streifender Ionen-Oberflächen-Streuung

Für Studien der Wechselwirkung schneller Ionen mit Oberflächen während der Streuung unter streifendem Einfall spielen die Trajektorien eine essentielle Rolle. Bei Annahme eines idealen planaren Ww-Potentials für das Oberflächen-Channeling, d.h. Entkopplung und Energieerhaltung der Bewegungen normal und parallel zur Oberfläche, resultiert eine perfekte Spiegelreflexion von der obersten Atomlage des Kristalls. In den Experimenten werden sehr definierte Winkelverteilungen beobachtet, wobei aber die Form und Breiten dieser Verteilungen bisher quantitativ nicht verstanden waren. Im Rahmen von Computer-Simulationen unter Annahme klassischer Trajektorien auf der Basis einer Binärstoß-Approximation wurde eine quantitative Beschreibung der Winkelverteilungen realisiert, die vor allem auch ein detailliertes Verständnis der Defektstrukturen der Targetoberfläche auf den Streuprozess umfasst (R. Pfandzelter, Phys. Rev. B 57 (1998) 15496). Als repräsentatives Beispiel für die Streuung an einer (mit Absicht) nicht optimal präparierten Fe(001)-Oberfläche zeigt Fig. 1 eine Winkelverteilung für 25 keV He+-Ionen. Beiträge zur Winkelaufstreuung auf der Basis dieser Analysen sind in der Abbildung an entsprechenden Stellen der Winkelverteilung notiert. Ein wichtiges Resultat dieser Simulationen ist der Befund, dass die Breiten der Winkelverteilungen praktisch ausschließlich durch den Effekt der thermischen Schwingungen des Gitters auf die Trajektorien bestimmt sind. Defekte an der Oberfläche wie Abwärts- und Aufwärtsstufen führen zu charakteristischen Strukturen an den Flanken der Verteilungen.



Fig. 1

Interessante Details sind:

  1. Die normierte Höhe der Stufe auf der Kleinwinkelflanke ist proportional zur inversen Terrassenbreite, die sich somit mit guter Genauigkeit aus solchen Daten ableiten lässt.

  2. Die Breite der Winkelverteilungen ist fast ausschließlich durch die thermischen Schwingungen der Gitteratome bestimmt. Mit Anstieg der Targettemperatur wird aus den Daten und deren Analyse auf ein anharmonisches Verhalten der Schwingungsamplituden (R. Pfandzelter et al., Phys. Rev. B 56 (1997) 14948) geschlossen.

  3. Die Streuung an Abwärtsstufen führt zu einem Extremum der Ablenkfunktion. Die resultierende "Regenbogen-Streuung" an der Stufenkante konnte als kleine Struktur auf der Flanke kleiner Winkel in den Winkelverteilungen erstmals beobachtet werden (R. Pfandzelter et al., Surf. Sci. Lett. 411(1998) L894); s. Fig. 2.



Fig. 2


  1. Bei azimutaler Variation des Targets in der Nähe niedrig induzierter Richtungen in der Oberfläche des Kristalls ergibt sich der Übergang von axialer zu planarer Gitterführung. In diesem Regime zeigen die Winkelverteilungen multimodale Strukturen, die sehr empfindlich vom Ww-Potential zwischen Projektil und Gitteratomen abhängen. Auf der Basis der Beschreibung der experimentellen Daten mit Computer-Simulationen ergeben sich empfindliche Tests der Ww-Potentiale, insbesondere auch bezüglich der langreichweitigen Komponenten. Es zeigt sich, dass das kurzreichweitige Potential gut durch das sog. "Individual-Potential" (Gärtner et al.) beschrieben wird, bei größeren Abständen ist das "ZBL-Potential" ein guter Kompromiss (Danailov et al., Nucl. Instr. Meth. B (2000) im Druck). Eine entsprechende multimodale Winkelverteilung für 10 keV He+-Ionen bei der Streuung an Fe(001) zeigt Fig. 3.



Fig. 3


  1. Bereits im Arbeitsbericht über das Projekt Wi 1336/1-1 wurden Messungen zur simultanen Reflexion von Laser- und schnellen Atomstrahlen an einer Al(111)-Oberfläche vorgestellt, die zeigen, dass die Streuung der Laserstrahlen an der makroskopischen Oberfläche des Targets erfolgt, während die Atome bezüglich definierter atomarer Terrassen des Kristalls gestreut werden. Mit dieser neuen Methode lassen sich kleinste Verkippungen der kristallographischen Ebenen gegenüber der (makroskopischen) Oberfläche des Kristalls ( polierte Oberfläche) empfindlich nachweisen. In der aktuellen Förderperiode wurden diese Untersuchungen fortgesetzt, in denen z. B. an einer Al(111)-Probe die Ausbildung verschieden orientierter Kristallite beobachtete wurde. In Fig. 4 sind Winkelverteilungen gezeigt, die einen definierten Laserreflex, aber mehrere Maxima für gestreute 4 keV He°-Atome aufweisen. Die relativen Verkippungen der Kristallebenen zueinander sind konsistent mit hochauflösenden Röntgenuntersuchungen der Volumen-Kristallstruktur, die sich offensichtlich bis zur Oberfläche hin erstrecken und dort zu entsprechenden Fehlwinkeln mit der makroskopischen Oberfläche der Probe führen. Mit der hier geschilderten Technik lassen sich diese Fehlwinkel extrem genau unmittelbar an der Oberfläche bestimmen (T. Hecht et al., Nucl. Instr. Meth. B (1998) 377).



Fig 4

 

2. Energieverluste schneller Ionen bei der Streuung an Metall-Oberflächen

Auf der Grundlage definierter Trajektorien lässt sich der elektronische Energieverlust in Metallen im Detail studieren, dabei spielt die nukleare Bremsung bei streifender Streuung keine Rolle (s. u.) und braucht bei der Analyse nicht berücksichtigt zu werden. In umfangreichen Meßreihen haben wir Ionen der ersten 20 (!) Elemente des Periodensystems streifend an einer Al(111)-Oberfläche gestreut und als Funktion von Winkel und Energie den Energieverlust der Projektile mit einem hochauflösenden Energie-Analysator bestimmt. Aus den Daten lassen sich jeweils abstandsabhängige "Stopping Powers"-dE/dx(z) ermitteln, die erstmals eine detaillierte experimentelle Überprüfung theoretischer Modelle zur Beschreibung der Bremsung in einem Elektronengas erlauben. Danach vollzieht sich diese Bremsung bei v < vF durch Anregung von Leitungsbandelektronen nahe der Fermi-Energie, was durch die elektronische Streuung am effektiven Projektil-Potential bei vorgegebener Dichte des Elektronengases ne beschrieben wird (Potential wird in DFT-Rechnungen bestimmt). Von den diversen Aspekten dieser Thematik sind vor allem aus diesem Modell resultierende Vorhersagen zu nennen, die eine charakteristische Abhängigkeit der sogenannten "Z1-Oszillationen" (eine periodische Variation von -dE/dx mit der atomaren Ordnungszahl Z1) von der Elektronendichte ne betreffen. Vereinfachend dargestellt besagen diese Rechnungen, dass für kleine Dichten ne die Bremsung durch die (ungestörte) atomare Struktur bestimmt ist, während mit zunehmender Dichte elektronische Schirmungseffekte diese Form der Abhängigkeit maßgeblich verändern. Als repräsentatives Beispiel der Studien ist in Fig. 5 die effektive Kernladung für elektronische Bremsung als Funktion von Z1 für zwei verschiedene Elektronendichten (rs = 2 a.u. und 4 a.u.) dargestellt, wie sie ungefähr bei Abständen z ≈ 1 a.u. und 4 a.u. vor einer Al(111)-Oberfläche vorliegen. Die Daten bestätigen die theoretischen Voraussagen zur Veränderung der Oszillationsstruktur in ausgezeichneter Weise. Auch quantitativ ist die Übereinstimmung sehr vielversprechend, ein genauer Vergleich zwischen Experiment und Theorie bedarf aber einer aufwendigen Analyse der Daten, die aktuell noch nicht abgeschlossen ist. Der aktuelle Status dieses Unterprojekts ist in den Publikationen H. Winter et al., Europhys. Lett 41 (1998) 437 und C. Auth et al., Nucl. Instr. Meth. B 135(1998) 377 zusammengefasst.



Fig. 5

Ein weiterer interessanter Aspekt der elektronischen Bremsung in Metallen betrifft den Ladungszustand des Projektils; dies gilt insbesondere für mehrfach geladene bzw. hochgeladene Ionen. In enger Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe von Prof. Echenique (San Sebastian, Spanien) konnte gezeigt werden, dass die Bremsung mehrfach geladener Ionen in sehr spezifischer Weise von der aktuellen Population von Innerschalen-Niveaus abhängt und einfache Abschätzungen nicht geeignet sind, diesbezüglich Aussagen zu machen (z. B. Annahme einer Erhöhung der Bremsung durch größere "effektive" Kernladung). Fig. 6 zeigt theoretische Reibungskoeffizienten Q = (dE/dx)/v für N-Ionen als Funktion der totalen Innerschalen-Löcher, die je nach Population über einen sehr großen Bereich variieren. Es zeigt sich, dass insbesondere die Population der L-Schale einen entscheidenden Einfluss auf die Bremsung der mehrfach geladenen Projektile hat und den experimentell gefundenen Anstieg des Energieverlusts mit der Projektilladung für 70 keV und 140 keV Nq+-Ionen, gestreut an Al(111) unter Fin = 0.7°, erklären kann. Mit diesen Arbeiten konnte gezeigt werden, dass die ursprünglich erwartete Abnahme der Bremsung bei Präsenz von Innerschalen-Löchern nicht auftritt, sondern eine Eigenschaft der Grundzustandskonfiguration Nh = Z1-7 ohne weitere Löcher darstellt (wie sie bei den "Z1-Oszillationen" beobachtet wird). Eine ausführliche Diskussion dieser Thematik findet sich in Juaristi et al., Phys. Rev. Lett. 82 (1999) 1048 und Nucl. Instr. Meth. B 157 (1999) 87.



Fig. 6

 

3. Energieverluste schneller Ionen bei der Streuung an Isolator-Oberflächen (LiF)

Diese Untersuchungen zum Energieverlust wurden partiell motiviert durch Untersuchungen von Eder et al. (Phys. Rev. Lett. 79 (1997) 4112), die bei der Transmission von Protonen durch dünne LiF-Schichten keine Anzeichen für ein Schwellenverhalten bis zu Energien von ca. 3 keV herab finden konnten; angesichts einer Bandlücke des Targets von mehr als 12 eV ein sehr überraschendes Resultat. Da kleinere Projektilenergien in Transmissionsexperimenten wegen der Strahlaufstreuung und der endlichen Dicke von freitragenden Folien nicht möglich sind, haben wir entsprechende Oberflächen-Streuexperimente bis hinab zu Projektilenergien von 300 eV durchgeführt. Bei diesen geringen Energien wird die Ladungsverteilung der gestreuten Projektile völlig durch den Neutralanteil dominiert. Deshalb wurde aus Mitteln dieses Projekts ein Flugzeit-System (TOF) aufgebaut, bei dem vornehmlich Standard-Koinzidenzkomponenten zum Einsatz kamen.

Bereits in der ersten Phase dieser Experimente mit einer effektiven Energieauflösung von ca. 12 eV (bedingt durch Ionenquelle) konnte ein Schwellenverhalten der Bremsung durch LiF erstmals nachgewiesen werden. In Fig. 7 ist diesbezüglich der aus den TOF-Daten analysierte mittlere Bremsquerschnitt pro LiF-Molekül als Funktion der Projektilenergie für Protonen gezeigt. Die Daten sind bei den "höheren" Energien in erstaunlich guter Übereinstimmung mit den o. g. Transmissionsexperimenten, unterhalb von ca. 2 keV deutet sich aber eine ausgeprägte Abweichung von einer v-Proportionalität an, d. h. der erwartete Effekt der Bandlücke des Isolators auf das Bremsvermögen. Das Sättigungsverhalten unterhalb von ca. 1 keV schreiben wir der Anregung optischer Phononen durch das H+ Projektil zu. Details zur Durchführung und Auswertung dieser Experimente finden sich in den Publikationen: C. Auth et al., Phys. Rev. Lett. 81 (1998) 4831 und H. Winter et al., Nucl. Instr. Meth. B (2000) im Druck.



Fig. 7

Oberhalb der von uns gefundenen Schwelle zeigt die Bremsung schneller Ionen durch Isolatoren -dE/dx ~ v, d. h. ein Verhalten wie bei Metallen. In Zusammenarbeit mit den Gruppen von Prof. Bauer (Linz, Österreich) und Prof. Echenique wurde diese Thematik für Transmission und Oberflächenstreuung mit LiF-Targets genauer untersucht. Dabei zeigt sich u. a. auch für die "Z1-Oszillationen" ein "metallisches Verhalten". Die Daten sind in überraschend guter Übereinstimmung mit bereits oben beschriebenen DFT-Streutheorie-Ansätzen für ein Elektronengas der Dichte rs»1.5 a.u. (entspricht der Dichte der Valenzbandelektronen von LiF!). Wesentlicher Aspekt der Interpretation für dieses Verhalten ist die Ausbildung von Molekülorbitalen (MO) zwischen Projektil und F--Atomen des Gitters, was zu einer erheblichen Reduzierung der ausgeprägten Bandlücke des Alkalihalogenids führt, verbunden mit entsprechend erhöhten Anregungs-/Ionisationswahrscheinlichkeiten der Valenzbandelektronen. Erste Daten und eine Diskussion zu dieser Thematik haben wir kürzlich in Phys. Rev. Lett. 84 (2000) 2124 publiziert.

Die TOF-Studien zur Streuung von zunächst Protonen an LiF wurden nach entsprechenden Umbauten (Kleinbeschleuniger mit Ionenquelle hoher Energieschärfe ≈ 1 eV, Channelplate-Detektor, etc.) mit deutlich verbesserter Zeit-/Energieauflösung fortgeführt. Als ein typisches Resultat zeigen wir in Fig.8 ein auf eine Energieskala transformiertes TOF-Spektrum für die Streuung von 900 eV Protonen an LiF(001) unter Φin≈ 0.8°. Das Spektrum ist durch das Auftreten diskreter Energieverluste charakterisiert, die aus der Anregung von Valenzbandelektronen mit Bindungsenergien 12 eV resultieren ("Franck-Hertz-Experiment" mit atomaren Projektilen). Weitere wichtige Informationen zur Wechselwirkungsdynamik kann man mit dieser "Translations-Spektroskopie" an Oberflächen gewinnen, wenn man die TOF-Spektren mit der Elektronenemission während des Streuprozesses korreliert (s. u.).



Fig. 8

In Fig. 8 fällt ein definierter Energieverlust von einigen eV für das erste Maximum im Spektrum für den gestreuten Strahl auf. Dieser Verlust ist zu klein, um durch die Anregung von Valenzbandelektronen (> 12 eV) erklärt werden zu können. In Zusammenarbeit mit Dr. Borisov (Orsay) konnte dieser Energieverlust der Anregung von Gitteratomen durch die langreichweitige Coulomb-Wechselwirkung des geladenen Projektils zugeschrieben werden (Anregung "optischer Phononen" mit Quantenenergien »38 meV). Für Studien dieses Prozesses sind z. B. Ne+-Ionen sehr geeignet, da durch die Bandlücke beim LiF die Auger-Neutralisation unterdrückt wird und ein erheblicher Anteil primärer Ionen den vollständigen Streuprozess überlebt. In Fig.9 ist der Energieverlust für Ne+-Ionen mit keV-Energien als Funktion des Einfallswinkels aufgetragen, wobei der Energieverlust durch die längeren Wechselwirkungslängen bei Verkleinerung der Winkel zunimmt. Der Vergleich mit Rechnungen auf der Basis eines lokalen Response-Formalismus (dielektrische Response-Funktion aus optischen Konstanten) stützt die Interpretation der Daten. Siehe auch: Borisov et al., Phys. Rev. Lett. 83 (1999) 5378.



Fig. 9

Bei der Analyse der in Fig. 9 gezeigten Daten wurde der Energieverlust durch kurzreichweitige atomare Wechselwirkungen, die nukleare Bremsung, vernachlässigt. Dies ist bei der Streuung im Channeling-Regime u. a. zulässig, da der Energieübertrag auf das Kristallgitter durch die korrelierte Kleinwinkel-Streuung extrem klein ist. In Fortsetzung obiger TOF-Studien mit Ne+-Ionen haben wir erstmals in einem Streuexperiment diesen Energieübertrag experimentell bestimmen können. Dazu wurde die Apparatur durch Einbau eines Ne-Gastargets so modifiziert, dass hochauflösende TOF-Studien auch mit neutralen Ne-Atomen möglich wurden. Da bei Projektilenergien < 5 keV eine Ionisation der Ne-Atome während der Streuung sehr unwahrscheinlich ist, entfällt die langreichweitige Coulomb-Anregung optischer Phononen, und der Energieverlust ist nur durch die nukleare Bremsung am Gitter bestimmt. In Fig.10 ist der Energieverlust von keV Ne-Atomen als Funktion des Einfallswinkels aufgetragen. Hier ist anzumerken, dass dieser Verlust bei kleinen Winkeln nur ca. 0.3 eV für 3 keV Projektile beträgt, d.h. ΔE/E ≈ 10-4! Die Daten sind in guter Übereinstimmung mit Computer-Simulationen (s.o.), in denen der Energieübertrag auf klassischen Trajektorien unter Annahme freier Targetatome berechnet wurde. Diese Untersuchungen stellen den erstmaligen quantitativen Nachweis der nuklearen Bremsung unter Channeling-Bedingungen dar. Ein Bericht über diese Messungen ist bei Phys. Rev. Lett. zur Publikation eingereicht worden.



Fig. 10

 

4. Emission von Elektronen bei streifender Ionenstreuung an LiF(001)

Die definierten Trajektorien bei streifender Streuung sind auch die Basis gezielter Untersuchungen zur projektil-induzierten Elektronenemission. Für die Bearbeitung dieser Thematik wurde eine Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe Aumayr/HP. Winter von der TU Wien vereinbart, die über eine langjährige Erfahrung mit dem Nachweis niederenergetischer Elektronen mittels eines "Statistik-Detektors" (Pulshöhe der nachbeschleunigten Elektronen des Signals eines Sperrschicht-Detektors ist proportional zur Anzahl der Elektronen) verfügt. Für diese Studien wurde ein Detektorkopf in Wien gebaut und in unsere bestehende TOF-Apparatur integriert.

In Fig. 11 ist die totale Elektronenausbeute für neutrale H-Atome mit keV-Energien als Funktion des Einfallswinkels gezeigt. Für kleine Energien steigt die Ausbeute mit dem Winkel an, mit zunehmender Energie dreht sich diese Abhängigkeit um. Die durchgezogenen Kurven repräsentieren Anpassungen an ein Modell, in dem eine abstandsabhängige Elektronen-Produktionsrate P(z) = Pexp (-z/zo) mit den Parametern Po und zo für vollständige Trajektorien x(z), berechnet mit planarem Potential auf der Basis von ZBL-Schirmung, angenommen wird. Dabei finden wir, dass für Energien < 4 keV (v ≈ 0.4 a.u.) die Länge zo proportional zur Projektilgeschwindigkeit v ist und dann sättigt. Dieses Verhalten erklären wir durch einen Anregungsmechanismus im Rahmen eines MO-Modells (s.o.), bei dem im Landau-Zener- oder Demkov-Regime Wahrscheinlichkeiten für Übergänge und Anregungen mit exp (-a/v) skalieren. Dies bedeutet, dass sich bei kleinen v Abstands- und Geschwindigkeitsabhängigkeit nicht separieren lassen, während bei v > 0.4 a.u. zo ≈ const gilt. Ein Manuskript über diese Arbeiten wurde bei Phys. Rev. Letters eingereicht.


Fig. 11

Neben der Messung totaler Ausbeuten gestattet der bestehende Aufbau TOF-Studien, in denen der Teilchennachweis in Koinzidenz (auch Antikoinzidenz) mit emittierten Elektronen erfolgt. Ähnliche Studien wurden kürzlich von Roncin et al. (Orsay) durchgeführt, aber mit nur 50 % Nachweiswahrscheinlichkeit der Elektronen und der Notwendigkeit entsprechender Korrekturen (hier: Effizienz des Elektronennachweises » 98 %). In Fig. 12 sind repräsentative TOF-Spektren abgebildet für den Nachweis aller Projektile und die Koinzidenz mit 0, 1 und 2 Elektronen. Hervorzuhebendes Resultat dieser Studien ist ein mehrfacher diskreter Energieverlust auch bei fehlender Emission eines Elektrons, d. h. das H°-Projektil induziert Anregungen von ca. 12 eV des LiF-Kristalls ohne Transfer eines Elektrons in das Vakuum. Dem Vorschlag von Roncin et al. folgend, interpretieren wir diese diskreten Energieverluste durch Anregung von Oberflächen-Excitonen, deren mittlere Anregungsenergie aus den Daten bestimmt werden kann (genaue Analyse steht noch aus). Durch Trajektorien der Projektile ausschließlich vor der Oberfläche zeichnen sich diese Messungen durch eine extreme Empfindlichkeit auf den Bereich der obersten Atomlage aus. Die vorliegenden Messungen liefern Informationen zu Anregungs- und Elektronenemissionsmechanismen an Festkörpern, wie sie in diesen Details bisher noch nicht vorlagen, und bieten somit eine ausgezeichnete Basis für ein grundlegendes Verständnis durch theoretische Modellrechnungen.


Fig. 12

Eine weitere Verbesserung bei diesen Untersuchungen konnten wir mit elektronischen Einheiten und Komponenten erreichen, die uns die Arbeitsgruppe von Prof. Becker (FHI, Berlin) leihweise zur Verfügung stellte. Dieses System gestattet die simultane Datenaufnahme der koinzidenten Projektil-TOF-Spektren mit den Elektronen-Impulshöhen-Spektren und bietet somit eine Anzahl einmaliger Möglichkeiten, die kinetische Elektronenemission schneller Atome/Ionen zu studieren. Diesbezüglich sei vor allem der Aspekt genannt, dass mit dieser Technik auch die Wahrscheinlichkeit für die Emission keines Elektrons präzise angegeben werden kann. Damit entfällt die Problematik bei Anwendung der "etablierten" Methode auf diese Wahrscheinlichkeit zu extrapolieren, da im reinen Elektronen-Spektrum dieses Signal fehlt. Somit wird sich die Elektronenemission nahe der kinetischen Schwelle erstmals mit hoher Genauigkeit messen und analysieren lassen. Wir erachten diese Vorhaben für so vielversprechend, dass sie einen Schwerpunkt im Fortsetzungsantrag für das Gesamtprojekt einnehmen werden. Eine ausführlichere Darstellung dieser Thematik findet sich im Antrag.

 

5. Ladungstransfer bei der streifenden Streuung an Isolatoren

Dieses Unterprojekt wird in diesem Bericht nur sehr kurz diskutiert, da dieser Aspekt ausführlich in einem soeben erschienenen Übersichtsartikelartikel über Atom-Isolator-Wechselwirkungen abgehandelt wird (Winter, Progress in Surface Science 63 (2000) 177). Wesentliche Resultate unserer Studien zum Ladungstransfer sind:

 

6. Resonante kohärente Anregung (RCE) von H-Atomen bei der streifenden Streuung an LiF(001)

In guter Näherung ist die Ladungsverteilung eines Ionenkristalls durch ein Punktladungsgitter beschrieben, das an der Oberfläche zu einem räumlich periodischen Coulomb-Potential (Feld) führt. Im Ruhesystem eines sich vor der Oberfläche mit konstanter Geschwindigkeit v bewegenden Atoms resultiert ein oszillierendes Potential/Feld mit der Frequenz v/L (L = Periodizitätslänge). Diese Eigenschaft ist die Grundlage von RCE-Studien, in denen das oszillierende Feld zu einer resonanten atomaren Anregung führt. Diese Form der Anregung konnte bisher nur bei hochgeladenen Ionen mit MeV-Energien während der Transmission durch Einkristall-Folien beobachtet und im Detail studiert werden (insb. Datz et al. Oak Ridge). Alle Experimente zur RCE mit schwach gebundenen atomaren Systemen waren zuvor nicht erfolgreich.



Fig. 13

In Studien mit H-Atomen konnten wir erstmals RCE eines neutralen Atoms durch die Wechselwirkung mit einem Festkörper demonstrieren. Dabei spielt die Wahl eines Ionenkristalls nicht nur wegen der Periodizität der geometrischen Ladungsverteilung eine wichtige Rolle, sondern die Bandlücke des Isolators verhindert wie schon bei der Formierung der negativen Ionen eine effiziente Reionisierung der atomaren Zustände nach der Anregung. Somit ist es möglich, die Anregung des Atoms durch den anschließenden Zerfall mittels Fluoreszenz zu detektieren. In Fig. 13 haben wir die normierte Ausbeute an Lyman-α-Photonen als Funktion der Projektilenergie aufgetragen und finden für die Streuung an einer LiF(001)-Oberfläche entlang der <100>-Richtung eine Resonanzstruktur, die der Anregung von n = 1 nach n' = 2 zugeschrieben werden kann. Bei azimutaler Verdrehung des Kristalls ergibt sich eine Modulation des periodischen Feldes, die zu einer Aufspaltung der Resonanz führt, wie auch im Experiment nachgewiesen wird. Im Gegensatz zu bisherigen RCI-Studien mit hochgeladenen Ionen können diese Studien mit einer einfachen Ionenquelle im Energiebereich von einigen keV realisiert werden. Das gute Signal-zu-Untergrund-Verhältnis erlaubt detaillierte Studien zur Breite und Position der Resonanz sowie - mittels Photon-Teilchen-Koinzidenzen - zu Abschätzungen der RCE-Anregungswahrscheinlichkeiten, die bei ca. 1 % der einfallenden Projektile unter den vorliegenden Randbedingungen liegen. Genauere Beschreibungen zu diesen Studien finden sich in: Auth et al., Phys. Rev. Lett. 79 (1997) 4477 und Phys. Rev. A, im Druck.



Fig. 14

Zusätzlich zum wenig effizienten Nachweis der RCE durch Fluoreszenz (geringe Nachweiswahrscheinlichkeit des Detektors, kleiner Raumwinkel) kann dieser Prozess auch durch eine erhöhte Ionisation der Projektile nachgewiesen werden, die auf einem partiellen Quenching angeregter Atome beruht (Standardmethode der Detektion von RCE mit MeV-Ionen). Fig. 14 zeigt die H+-Ausbeute bei verschiedenen Projektilenergien als Funktion des Azimutwinkels. Die resonanten Strukturen sind eindeutig der RCE angeregter H-Zustände sowie resonanter Ionisation zuzuordnen (Hecht and Winter, Phys. Letters A 243 (1998) 306). Eine besondere Bedeutung kommt diesen Messungen insofern zu, als ein deutlicher Effekt der RCE auf die Ladungsverteilung bei der Streuung an LiF auftritt, der bei der Analyse und Beschreibung des Ladungstransfers unbedingt zu berücksichtigen ist.

 

7. Ladungsaustausch bei streifender Streuung an Metall-Oberflächen

In diesem Unterprojekt wurden verschiedene Studien zum Ladungstransfer zwischen schnellen atomaren Projektilen und Metall-Oberflächen zu einem Abschluss gebracht, wobei die elektronische Struktur des Metalls durch die eines freien Elektronengases approximiert wird. Deshalb beschränkte sich die Wahl des Targets auf eine Al(111)-Oberfläche, da Al den Prototyp in dieser Hinsicht repräsentiert.

Die Ladungsverteilungen nach der Streuung von He+-Ionen an Al(111) wurden über einen weiten Energiebereich (ca. 1 keV bis 1 MeV) vermessen und mit den Verteilungen nach der Transmission durch dünne Folien mit sauberer (!) Al-Oberfläche verglichen. Es zeigen sich zwischen den Daten der unterschiedlichen Streuregime charakteristische Unterschiede, die sich auf die unterschiedlichen Wechselwirkungszeiten zurückführen lassen. Durch das adiabatische Regime der Wechselwirkung bei der streifenden Streuung dominieren langreichweitige Prozesse den Ladungsaustausch, d. h. hier insbesondere Auger-Neutralisation und (kinematisch induzierte) Auger-Ionisation. Die in den Daten beobachteten Schwellen der Einfach- und Doppel-Ionisation lassen sich konsistent auf das Einsetzen einer kinematisch induzierten Auger-Ionisation zurückführen (Winter et al., Nucl. Instr. Meth. B 135 (1998) 372).

Der Effekt der Bildladung auf die Trajektorie von Ionen bei der Streuung an Oberflächen wurde von der Arbeitsgruppe vor einigen Jahren als neue Methode zum Studium des Ladungsaustauschs an Oberflächen entwickelt. Aus der Verschiebung von Winkelverteilungen gestreuter Projektile lassen sich Formierungsabstände und sogar elektronische Übergangsraten bestimmen (s. Review: Winter, J. Phys.: Condens. Matter 8 (1996) 10149). Auf der Basis von Computer-Simulationen haben wir Auger-Neutralisationsraten aus den Daten für die Streuung von He+ an Al(111) bestimmt (Hecht et al., Surf. Sci. Lett. 406 (1998) L 607), die für Tests von theoretischen Modellrechnungen zur Verfügung stehen. Derzeitig werden die Raten von der Theorie noch deutlich unterschätzt. Bezüglich der Auswertung der Daten ergibt sich aktuell eine Kontroverse mit Analysen von Raten abgeleitet aus Elektronspektren durch Niehaus et al. (Utrecht, NL), die bisher noch nicht geklärt werden konnte. Bei der Streuung schneller metastabiler He-Atome an Al(111) konnten wir ebenfalls die relevanten Übergangsraten bestimmen, wobei wir gute Übereinstimmung mit der Theorie bezüglich der Raten für den resonanten Elektronentransfer vom metastabilen 23S Niveau finden (T. Hecht et al., Nucl. Instr. Meth. B 157 (1999) 82). Die unterschiedlichen Winkelablenkungen von He+-Ionen und He-Atomen im Grundzustand bzw. metastabilen Zustand erlauben es, den Anteil metastabiler Atome in einem Atomstrahl direkt zu bestimmen. Einen Vorschlag zur Realisierung eines entsprechenden Detektors haben wir in Rev. Sci. Instr. 68 (1997) 1 (mit McCullough, Belfast, als Koautor) publiziert.

Bei der Formierung negativer Ionen an Oberflächen spielt der resonante Ein-Elektronentransfer die dominierende Rolle. Dabei wird dieser Transfer in der Theorie als reiner Einteilchen-Prozess approximiert und Mehrteilchenaspekte wie Spinstatistik, atomare Korrelationen etc. durch Gewichtungsfaktoren berücksichtigt. In einer grundlegenden Arbeit zusammen mit unseren französischen Partnern vom LCAM (Orsay, Frankreich) haben wir diese Problematik auf der Grundlage der Formierung diverser Sorten negativer Ionen an Metall-Oberflächen ausführlich diskutiert und bei Comments At. Mol. Phys. (im Druck) publiziert.

 

8. Einfluss der realistischen elektronischen Bandstruktur des Targets auf den resonanten Ladungstransfer vor Oberflächen

Bis auf wenige frühe Ansätze ist bisher der Ladungstransfer von Atomen an Oberflächen mit den idealisierenden Annahmen der elektronischen Struktur eines freien Elektronengases für den Festkörper beschrieben worden. Vor kurzem hat unser französischer Partner eine Wellenpaket-Propagations (WPP) - Methode auf den Ladungstransfer vor Oberflächen übertragen, bei der prinzipiell beliebige Potentialstrukturen des Targets angenommen werden können. Dieser Ansatz stellt eine wichtige Entwicklung für ein generelles Verständnis von Atom-Oberflächen-Wechselwirkungen dar, da nun erstmals die "realistische Bandstruktur" des Targets explizit berücksichtigt wird.

Diesbezüglich ist der Einfluss projizierter Bandlücken von Edelmetallen auf den Ladungstransfer ein besonders exponiertes Beispiel, da diese elektronische Struktur in keiner Weise mit der Struktur eines freien Elektronengases in Einklang zu bringen ist, und somit ausgeprägte Effekte auf den Ladungsaustauschkanal erwartet werden können. Unsere experimentellen Studien haben wir mit der Formierung negativer Ionen an einer Cu(111)-Oberfläche begonnen, für die die projizierte L-Bandlücke normal zur Oberfläche orientiert ist. Als "Referenz" haben wir ferner ein Cu(110)-Target eingesetzt, bei dem man einen stark reduzierten Effekt dieser Bandlücke erwartet. In Fig. 15 haben wir als repräsentatives Beispiel die H--Ausbeuten als Funktion der Projektilgeschwindigkeit für die Streuung von H+ an Cu(110) sowie Cu(111) aufgetragen. Die Daten für Cu(110) zeigen eine (bisher nicht im Detail verstandene) azimutale Abhängigkeit, sind aber im wesentlichen mit einer Beschreibung des Targets durch ein freies Elektronengas (Kurve) verträglich. Bei der Cu(111)-Fläche finden wir eine ausgeprägten Erhöhung der H--Anteile gegenüber der Beschreibung mit dem freien Elektronengas.



Fig. 15

Diese überhöhte H--Ausbeute wurde von theoretischen Modellrechnungen mit der WPP-Methode vorhergesagt und resultiert aus der Eigenschaft, dass Elektronen beim Transfer in Richtung der Bandlücke (periodisches Festkörperpotential) vom Festkörper reflektiert werden und nicht in das Volumen tunneln können. Es ergibt sich somit eine Reduktion der Ionisationsraten. Der interessante Aspekt der theoretischen Studien ist nun der dominante Beitrag des Oberflächenzustands zum resonanten Ladungsaustausch an Cu(111), der zu einer charakteristischen Abhängigkeit der H--Anteile von der Geschwindigkeit führt. Auf der rechten Seite von Fig.15 sind die theoretisch vorhergesagten Abhängigkeiten dargestellt (a = freies Elektronengas, b = Oberflächenzustand, c = Oberflächenzustand + Elektronenverlust durch Streuung), die trotz der vereinfachenden Annahmen zur elektronischen Struktur des Targets (konstantes Potential parallel zur Oberfläche) die Struktur der experimentellen Daten recht gut wiedergeben. Einzelheiten zu diesem Projekt finden sich in: Hecht et al., Phys. Rev. Lett. 84 (2000) 2517 und Hecht et al., Faraday Diss. 117, eingereicht.

Wir haben diese Studien mittlerweile auch auf Alkaliatome ausgeweitet und finden dort ebenfalls einen ausgeprägten Einfluss der Bandlücke auf den Ladungsaustausch, der durch die WPP quantitativ reproduziert wird (Fig. 16). Generell erachten wir die Physik dieser neuartigen Studien für so interessant und wichtig, dass wir die Fortsetzung dieses Unterprojekts als eigenständiges Forschungsvorhaben beabsichtigen.



Fig. 16

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